Molecular Modeling at High X-ray Intensity: Developments, Applications and Challenges
,
Molekulare Modellierung bei hoher Röntgenintensität: Entwicklungen, Anwendungen und Herausforderungen
Staats- und Universitätsbibliothek Hamburg Carl von Ossietzky
Erscheinungsjahr:
2021
Medientyp:
Text
Schlagworte:
X-ray free-electron laser (XFEL)
Coulomb Explosion Imaging (CEI)
High X-ray Intensity
Molecular Modeling
X-ray Matter Interaction Theory
charge-rearrangement-enhanced X-ray ionization of molecules (CREXIM)
X-ray multiphoton ionization
European XFEL
geometry reconstruction
structural inversion
over-the-barrier model
ab initio X-ray physics
intramolecular electron rearrangement
repetition rate
XATOM
XMDYN
XMOLECULE
iodopyridine
radiation damage
Hartree-Fock-Slater
Pulse duration
Maximum Overlap Method (MOM)
SCF convergence failures
electronic structure of excited states
Single Molecule Imaging
Higher-order correlations
Computational Chemistry
Röntgen-Materie-Wechselwirkung
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Chemie
Physik
Theoretische Chemie
Theoretische Physik
Molekülphysik
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Mehrphotonenionisation
Strukturaufklärung
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Explosion
Molekulardynamik
Quantenmechanik
Quantenchemie
Rückstoßimpulsspektroskopie
Wellenpaket
Ladungstransfer
Auger-Elektron
Femtosekundenbereich
ddc:500:
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Wellenpaket
Ladungstransfer
Auger-Elektron
Femtosekundenbereich
Beschreibung:
Röntgen-Freie-Elektronen-Laser (XFELs) stellen hochintensive und ultrakurze Femtosekunden-Röntgenpulse bereit. Mit dem Aufkommen solcher Großforschungsanlagen während der letzten Dekade bieten sich z.B. vollkommen neuartige Möglichkeiten für die Untersuchung der Struktur von Molekülen. Inzwischen etablierte Methoden beruhen meist auf der Messung von Beugungsmustern nach der Bestrahlung einer kristallinen Probe mit Röntgenstrahlen. Für diese Ansätze ist es essentiell, dass Strahlungsschäden sowohl an den Elektronen als auch an den Atomkernen des untersuchten Moleküls vermieden werden, um die höchstmögliche Auflösung zu erreichen. Meine Ergebnisse aus Ab-initio-Rechnungen lassen erkennen, dass der induzierte elektronische Strahlungsschaden bei weichen XFEL-Pulsen sich deutlich von jenem bei harten XFEL-Pulsen unterscheidet. XFEL-Pulse können allerdings auch dazu verwendet werden, die atomaren Bausteine der Moleküle selbst abzubilden. Dabei werden die Impulse der atomaren Ionen nach der Coulombexplosion gemessen, welche durch den XFEL-Puls ausgelöst wurde. Diese Coulomb Explosion Imaging (CEI) genannte Messmethode steckt allerdings noch in den Anfängen und eine der Haupthürden, welche in Zukunft noch zu nehmen sind, ist die Inversion der gemessenen Impulsraumdaten in den Ortsraum. Die Resultate meiner Rechnungen, in welchen ich einen hybriden quantenmechanisch-klassischen Ansatz benutzt habe, sind in guter Übereinstimmung mit kürzlich erhaltenen experimentellen Ergebnissen. Dies macht den verwendeten Code auf lange Sicht vielversprechend für die oben genannte Strukturinversion von XFEL-induzierten Coulombexplosionsdaten. Im letzten Teil dieser Doktorarbeit leite ich ein Ladungstransferschema her, welches auf quantenmechanischen Prinzipien basiert. Dieses Modell füllt eine Lücke, da in anderen Modellen die Zeitabhängigkeit des Elektronentransfers häufig nicht auf mikroskopischer Ebene modelliert ist.